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南京土壤所在硫化镉氧化溶解过程中的晶面效应研究中取得进展

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发布时间:Friday, September 17, 2021 已经查看了54次

在具有周期性淹水/排水特征的Cd污染稻田土壤中,硫酸盐还原菌在水淹期间可利用硫酸盐(SO42-)作为电子受体生成还原性硫(S2-),S2-与Cd2+进一步通过化学沉淀形成相对稳定的CdS纳米颗粒(CdS-NPs),降低Cd生物有效性;然而,在稻田土壤排水落干过程中,好氧条件可导致CdS被氧化溶解,增加Cd生物有效性。有研究表明,晶型纳米颗粒存在不同的暴露晶面,其中占主导的暴露晶面显著影响颗粒表面的吸附/解吸、氧化/还原、溶解/沉淀等过程,但主导晶面对CdS-NPs的环境化学过程与机制尚不清楚。

  为此,中国科学院南京土壤研究所研究员王玉军团队围绕CdS-NPs的形貌和暴露晶面如何影响其氧化溶解过程的问题进行深入探究。研究通过化学水热法合成了三种不同形貌的CdS-NPs,即CdS-sphere、CdS-rod和CdS-sheet,并通过微生物法合成了一种具有纳米尺寸的CdS-NPs (Bio-CdS NPs),其主导晶面分别是{101}、{100}、{001}和{111}。通过结合HRTEM、XANES、EPR和DFT计算等研究手段发现,含主导晶面{001}的CdS-sheet具有较高表面能,且带隙窄,因此,在光照条件下有利于生成电子空穴对(e-/h+),进一步生成·OH,从而促进CdS-sheet氧化溶解。CdS-sphere和CdS-rod的带隙较宽,在光照条件下固相表面生成的O2·-和·OH较少,导致其氧化溶解过程较慢。含主导晶面{111}的Bio-CdS NPs表面原子结构与CdS-sheet一致,且表面能较高,因此,在光照条件下可被快速溶解。该研究反映了CdS-NPs的形貌和暴露晶面对其稳定性的重要影响,深化了对金属硫化物纳米颗粒环境行为的理解,对研究土壤氧化还原交替过程中Cd的生物有效性以及开展Cd污染修复具有指导意义。

  相关研究结果发表在Environmental Science & Technology上。研究工作得到国家自然科学基金和国家重点研发计划等的资助。


http://www.cas.cn/syky/202109/t20210915_4805932.shtml